Ο Ζαγκάλο, ο οποίος έγινε ο πρώτος που κατάφερε να κατακτήσει Μουντιάλ και ως ποδοσφαιριστής και ως προπονητής, στην καριέρα του ως παίχτης αγωνίστηκε ως αριστερός εξτρέμ στη Σελεσάο ενώ συνολικά κατέκτησε 4 Μουντιάλ (2 ως παίκτης, 1 ως προπονητής και 1 ως βοηθός προπονητή) από τα 5 που έχει η Βραζιλία,

Ήταν μέλος της ομάδας της Βραζιλίας που κατέκτησε το πρώτο Παγκόσμιο Κύπελλο το 1958 αλλά και αυτής του 1962 που διατήρησε τον τίτλο.

Ως προπονητής της κορυφαίας κατά πολλούς ομάδας που είχε στη σύνθεσή της τους Πελέ, Τοστάο, Ριβελίνο, Κάρλος Αλμπέρτο και Ζαϊρζίνιο κατέκτησε το τρίτο Μουντιάλ της Βραζιλίας στο Μεξικό το 1970, ενώ ήταν βοηθός προπονητή στο τέταρτο θρίαμβο της Σελεσάο το 1994 στις ΗΠΑ.
Πριν από δύο χρόνια η FIFA παρουσίασε ένα ντοκιμαντέρ για τον Μάριο Ζαγκάλο σε τρία επεισόδια.